Первой жертвой крестового похода пал городок Безье, к стенам которого войска де Монфора подошли 21 июля 1209 года. Крестоносцы велели жителям-католикам выдать проживавших в городке катаров, но те отказались выполнить приказание. Тогда им было предложено без всяких опасений покинуть город, чтобы крестоносцы смогли войти в него и расправиться с катарами. В случае отказа горожанам пригрозили отлучением от церкви – серьезное и сильное по тем временам наказание. Несмотря на столь грозное предупреждение, жители Безье отказались выдать катаров и даже клятвенно пообещали защищать их. По этой причине войско де Монфора осадило город. Вместе с папским легатом Амори рыцарь де Монфор повелел своему воинству «не щадить никого, независимо от сословия, возраста или пола, и без жалости убивать и катаров, и католиков. Господь Бог потом сам разберется». Окончательное взятие города вылилось в настоящую резню, унесшую жизнь 15 000 человек – мужчин, женщин и детей, среди которых было всего 222 катара.
За Безье последовал город Нарбон. А за ним, в августе 1209 года, – Каркассон, сдавшийся лишь после осады, непродолжительной, но жестокой. Жителям Каркасона было разрешено уйти, «забрав с собой все свои грехи». Покоренные земли достались де Монфору, и большая часть его войска была распущена.
Во время отсутствия де Монфора завоеванные рыцарями города и замки вскоре объединились под знаменами графа Раймунда VI Тулузского, после чего снова попали под ярмо де Монфора и его союзников. После возобновления крестового похода были покорены новые города и замки, и в 1213 году все земли юго-западной Франции, в том числе и Тулуза, попали под власть крестоносцев.
Единственной силой, способной в ту пору противостоять крестоносцам, был король Педро Арагонский, у которого имелось немало сюзеренов в ряде французских провинций. Он хотел укрепить свою власть и влияние в подвластных ему землях. В сентябре 1213 года под Тулузой Педро Арагонский атаковал войска крестоносца Мюре, но был разгромлен рыцарями де Монфора и сам погиб.
В 1215 году де Монфор прошел по землям вдоль Дордо-ни, захватил много оставленных катарами замков, таких как Домм и Кастельнодари. Примерно в это же время к армии де Монфора присоединился инфант Людовик Испанский со своим войском, и они совместно приступили к осаде Тулузы.
В 1215—1225 годах для борьбы с крестоносцами заключили союзы многие города на юге Франции, в том числе и Авиньон, имевший важное военно-политическое значение, поскольку он был подвластен графу Прованскому. В 1216 году гарнизон города Бокер дал достойный отпор де Монфору, чьи рыцари потерпели на этот раз поражение. Однако крестоносцы вскоре перегруппировались и смогли сомкнуть кольцо вокруг Тулузы и Бижера. Тем не менее они были разбиты под Лурдом, в самой западной точке альбигойского крестового похода
В сентябре 1217 года Раймунд VII, сын Раймунда VI, при поддержке Арагона взял Тулузу. Весной следующего года де Монфор осадил Тулузу, но 25 июня 1218 года был убит осколком каменного ядра, выпущенного мужественными защитниками города. После гибели предводителя крестовый поход утратил былую мощь, поскольку больше не удавалось найти лидера, способного возглавить войну против еретиков.
Отсутствие такого предводителя позволило Раймунду VII и графу де Фуа разгромить французов под Базьежем. Большая часть юга Франции оказалась в руках Раймунда VII и его союзников. Его триумф привел к возрождению и усилению катаров, и в 1224 году успехи крестоносцев свелись к уровню 1209 года.
В 1226 году король Франции Людовик VIII начал новый крестовый поход против Лангедока. Большая часть городов и замков сдалась практически без боя, что свидетельствовало о том, что их население измучено нескончаемыми войнами.
Тем не менее Авиньон сдался рыцарям только после трехмесячной осады. Это случилось 12 сентября 1226 года. После смерти Людовика VIII, последовавшей в Оверни 8 ноября того же года, крестовый поход возглавил королевский сенешаль Гумберт де Боже, осадивший Лабесед и полностью вырезавший все население этого маленького городка,
Последним бастионом сопротивления оставалась Тулуза, жители которой стойко выдерживали осаду. Все окончилось только после того, как было решено, что состоится брак между дочерью Раймунда VII и сыном Бланки Кастильской, 12 апреля 1229 года Раймунд VII согласился с условиями Парижского мирного договора. В соответствии с ним он должен был принять участие в искоренении катарских ересей, уничтожить всех жителей Тулузы, подчиниться церкви и выплатить контрибуцию в размере 22 тысяч марок.
Именно тогда в Тулузе был учрежден трибунал инквизиции. Начиная с 1233 года по всему Лангедоку прокатились аресты катаров, которые были подвергнуты пыткам и сожжены на костре. Жуткие деяния инквизиции вызвали огромное недовольство во всей провинции, которое сопровождалось бунтами в Тулузе, Корде, Альби и Нарбонне.
В 1240 году Раймунд-Роже IV Транкавельский возглавил последний мятеж в Каркасоне, но был разбит и вместе со своим войском покинул пределы Франции.
Преследования крестоносцев вынудили катаров найти последнее прибежище в легендарной крепости Монсе-гюр, затерявшейся среди горных массивов Пиренеев. Осада Монсегюра началась в ноябре 1243 года, а в феврале 1244 года защитники крепости были вынуждены сдаться. 16 марта 210 катаров, остававшихся в Монсегюре, спустились с горы в долину, где были впоследствии казнены по обвинению в ереси. В августе 1255 года пала после осады маленькая крепость катаров Керилибус, и альбигойский крестовый поход окончательно завершился.